À ses débuts, il fit à la fois le désespoir et la fierté de son père, un notaire amateur d'art. Il prit d'abord des leçons à l'École municipale de dessin de Figueras, et à quinze ans, il fonda avec ses amis la revue Studium, imprimée sur du papier d'emballage, dont il rédigea la rubrique « les Grands Maîtres de la peinture ». Il peignait alors des toiles sur lesquelles il collait des pierres pour obtenir des effets de relief. En 1922, il entra à l'École des beaux-arts de Madrid, et Jusqu'à ce qu'il en soit expulsé, en 1926, il se signala par diverses excentricités qui ne l'empêchèrent pas de faire des copies au Prado, et de créer des tableaux cubistes qu'il exposa chez Dalmau à Barcelone. Il se lia avec des étudiants « ultraïstes », tels Federico Garda Lorca, pour qui il réalisa les décors de Mariana Pineda, et Luis Buñuel dont il fut le scénariste pour Un chien andalou et L'Âge d'or. Lors d'un séjour à Paris, il rendit visite à Miró qui le mit en contact avec le surréalisme. Durant l'été 1929, une délégation de surréalistes vint voir Dalf à Cadaqués, où sa famille possédait une maison au bord de la mer : parmi eux se trouvaient Paul Éluard et sa femme Gala ; cette dernière ne tardera pas à devenir la compagne et l'inspiratrice du peintre catalan, Il fit sa première exposition à Paris en novembre 1929, galerie Goemans, et se conduisit dès lors en surréaliste forcené, prenant pour modèle une maladie mentale, la paranoïa. Il inventa « l'activité paranoïa-critique », qu'il définit : « méthode spontanée de connaissance irrationnelle basée sur l'objectivation critique des associations délirantes ». Cette attitude de folie simulée lui dicta ses tableaux, comme Six Apparitions de Lénine sur un piano (1931, Paris, musée national d'Art moderne), ses livres, comme La Femme visible (1930) et La Conquête de l'irrationnel (1935), et même tous ses actes. C'est au nom de la « paranoïa critique » que Dalí apparaîtra dans un scaphandre, tenant en laisse deux lévriers blancs, à l'Exposition internationale du surréalisme de Londres en 1936, ou qu'il débarquera à New York en brandissant un pain de 2,50 m fabriqué pour la circonstance.
De 1940 à 1945, réfugié aux États-Unis et vivant près de Hollywood, il poursuivit son entreprise frénétique : c'est là qu'il reçut l'anathème d'André Breton le surnommant « Avida Dollars » et le rejetant du surréalisme à cause de sa vénalité. À son retour en Europe, Dalí appliqua l'activité « paranoïaque-critique » à l'exaltation de thèmes monarchistes et religieux. Sa « période mystique » débuta avec La Madone de Port Lligat (1949), où il représenta Gala en Madone, et avec la publication en latin de son Manifeste mystique (1951). Elle fut doublée d'une « période nucléaire » qui s'amorça avec Tête raphaélesque éclatée (1951). Ensuite, il n'a cessé de faire succéder des manifestations diverses - conférence en décembre 1955 à la Sorbonne sur l'analogie entre le rhinocéros et le chou-fleur, organisation à l'hôtel Meurice, en 1967, d'une exposition de « peintres-pompiers », etc. -, des œuvres originales - illustration de Don Quichotte en se servant d'une arquebuse aux balles remplies d'encre -, et des autobiographies du genre de Journal d'un génie. Ses créations ultérieures, comme les quarante-deux gravures de son Hommage à Dürer (1971) ou son livre de cuisine illustré de collage Les Dîners de Gala (1971), témoignent encore d'un curieux alliage de tradition académique et de sens inné de l'avant-garde. Sa virtuosité se déploya également dans une huile sur toile, Dalí de dos peignant Gala de dos éternisée par six cornées virtuelles provisoirement réfléchies par six miroirs (1972-1973, Figueras, fondation Gala-Salvador Dalí), œuvre stéréoscopique en deux panneaux, l'un pour l'oeil droit, l'autre pour l'oeil gauche. Nommé marquis de Pubol par le roi Juan Carlos, Dalí prépara son musée de Figueras en résidant dans sa maison de Port Lligat. Le 10 juin 1982, la mort de Gala, âgée de quatre-vingt-huit ans, lui provoqua un choc terrible. Il n'arriva plus à peindre et, après avoir été gravement brûlé dans l'incendie de sa chambre le 30 avril 1984, termina sa vie en se claustrant dans la Tour Galatea de son musée.